二维过渡金属硫族化合物（TMDs）范德华异质结在高性能电子器件、光电器件及非线性光学等领域具有重要应用前景。然而，大面积、高质量TMD异质结的可控制备一直面临尺寸受限、易发生合金化污染等挑战。近期，实验报道了一种两步物理沉积法，成功实现了晶圆级TMD范德华异质结的生长，深入理解其中动力学机理，对优化TMD异质结生长至关重要。
然而TMD异质结的生长往往涉及较大规模体系，且伴随着复杂的化学键断裂与重组，传统的密度泛函方法无法负担模拟的规模，经典分子动力学精度无法描述复杂键合重组。大连理工大学高峻峰教授团队开发了一系列高精度机器学习势（MLP），植入分子动力学和蒙特卡洛中，深入揭示了双层MoS2/WS2范德华异质结的动态原子级生长动力学，并提出了一种关键的亚稳态中间结构（SMMS，M代表金属原子），揭示了金属原子交换与合金化的微观机制，并提出了消除合金化污染的有效策略。此外，研究还发现该SMMS结构展现出优异的电子学性质，有望作为MoS2场效应晶体管的低肖特基势垒接触电极。成果以“Intermediates of Forming Transition Metal Dichalcogenide Heterostructures Revealed by Machine Learning Simulations”为题，并于2026年2月发表于 Nature Communications。
图1. 涵盖多相及复杂生长中间体的机器学习数据集组成与主成分分析（PCA）
大连理工大学高峻峰教授团队长期致力于发展高精度、高效率的机器学习力场及主动学习策略，并将其应用于新材料预测与动态生长机理研究。在本工作中，研究团队基于NequIP等变图神经网络框架，构建了涵盖各类TMD层、MoS2/WS2异质结、不同金属团簇、多源合金构型及多种生长中间体模型的庞大数据集。通过迭代学习策略采样了约26000组DFT计算数据，开发出了能够精准描述Mo-W-S复杂体系化学键重组的高精度机器学习力场（MLP）。
基于该机器学习力场，研究团队进行了大规模分子动力学模拟（MLP-MD）。模拟结果出乎意料地表明：在预先存在的TMD（如MoS2或WS2）表面，裸露的金属单原子层极不稳定。沉积的Mo原子会自发“下沉”并嵌入到顶层S原子下方，形成一种具有较高热力学稳定性的SMoMoS中间体结构。
图2. Mo原子在MoS2表面的沉积动力学及SMoMoS中间体的形成与稳定性
在异质结（Mo沉积在WS2表面）的生长模拟中，进一步分析表明，这种下沉和嵌入过程会导致层间金属原子（Mo与W）发生原子交换。通过自由能计算证实，金属原子在上下层均匀分布时系统自由能最低。
图3. Mo原子在WS2表面的异质沉积、下沉行为及合金化（Mo-W交换）机制
针对实验中如何实现无合金化污染的纯净范德华异质结，研究团队进一步模拟了中间结构的硫化过程与金属团簇的表面行为。结果发现，富硫环境是抑制金属原子嵌入及随后发生合金化的关键。如果Mo原子在沉积到表面前能与S原子结合形成Mo-S团簇（如Mo-S3），这些团簇将稳定存在于TMD表面，不仅不会发生下沉嵌入，还具有较高的表面迁移率。这一发现解释了实验两步法中，由于残余或富集的硫源促使Mo-S团簇的形成，成功抑制了SMMS中间体的产生，从而避免了合金化。
图4. SMMS中间相的硫化动力学及Mo-S团簇在TMD表面的防下沉机制与迁移行为
有趣的是，虽然SMMS中间结构阻碍了纯净TMD异质结的生长，但电子结构计算表明，SMoMoS和合金化SMMS结构均表现出金属性。将这些金属中间体与半导体MoS2接触时，会形成具有较低肖特基势垒（SBH）的p型接触。这与近期实验中通过建立金属-金属键合实现的“原子层键合（ALB）接触”所展现出的极低接触电阻高度一致，表明合理利用该类构型建立共晶格的金属相互作用，是克服二维材料电极范德华接触局限性、开发高性能二维材料电子器件电极的有效策略。
图5. SMoMoS和SMMS电极与MoS2的电子能带结构及肖特基势垒接触特性
大连理工大学博士生赵陆能为本文第一作者，高峻峰教授为唯一通讯作者。DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-026-69977-x
